能否合法解除需分情况讨论。依据《劳动合同法》第三十九条，劳动者严重违反规章制度或严重失职，给用人单位造成重大损害的，单位可单方解除且无需支付经济补偿。1. 若公司规章制度（经民主程序制定并已公示）明确禁止员工从事兼职或竞业行为，且该员工的行为已达到“严重违反”的程度（如占用工作时间、利用公司资源、泄露商业秘密、对完成本职工作造成严重影响），公司可依据制度解除。2. 若员工行为给公司造成了“重大损害”（需有证据证明实际经济损失或商誉损害），也可解除。3. 若员工行为未违反规章制度或未造成重大损害，但公司与该员工约定了在职竞业限制义务，公司可要求其停止经营并承担违约责任，但直接解除劳动合同可能被认定为违法解除，需支付赔偿金。建议：完善规章制度，明确此类行为的后果。